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Fundada a mediados del siglo XVII, en un sector privilegiado del Valle Calchaquí, Molinos es una población serrana que tiene su origen en la encomienda que fuera entregada por aquellos años a Diego Diez Gómez.
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Angastaco está situado en plena serranía, en un valle surcado por el río del mismo nombre, que cruza junto al pueblo después de nacer en Pucará, echando sus aguas más adelante en el Río Calchaquí.
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En 1974, nace por idea del Arnaldo Etchart el festival de Folklore más importante del Norte argentino: “Serenata a Cafayate”, que hasta hoy se realiza anualmente recibiendo en el escenario Payo Sola.